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小说技术合成热障涂层材料的–镧镁Hexaaluminate (LaMgAlllO19)

问:Mohsen1
  1. 材料与腐蚀集团、塔伊夫大学、沙特阿拉伯
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文摘

在一些工业应用进展导致更高的操作温度;材料的金属涂层在高温下承受严酷的环境下发展。其中一个最有前途的化合物,可作为热障涂层的材料(涂层)镧镁hexaaluminate (LaMgAll1O19)。本研究的目的是通过技术合成LaMgAlllO19酒石酸的前兆。不同退火温度对显微组织的影响已经被研究和提出研究报告。退火温度控制在900 - 1300摄氏度。从热动力学计算证实了实验数据分析被用来评估合成化合物的性质。解释的红外光谱和x射线衍射光谱结合SEM-EDX观察发现,纯单相成功获得1100 oC

关键字

热障涂层;镧镁hexaaluminate;退火温度;酒石酸。

我的介绍。

在过去的几十年中,涂层技术的进步导致了其可能的商业开发提供必要的保护材料在高温应用中。一个最有前途的高温材料是hexaaluminates。他们是化合物的一般结构A2 + B12 3 + O19[1],他们含有碱,碱土金属或稀土金属,β-氧化铝或磁铁铅矿类型晶体结构[2]。这类hexaaluminates,利用作为热障涂层的材料(涂层)[3]。通常,热障涂层是由两个重要的层;第一个是多孔、绝缘陶瓷氧化物顶层yttria-stabilized的氧化锆(YSZ),它提供了热保护。第二层是金属键外套,它提供了氧化和热腐蚀保护(4、5)。集成到涂层、材料要求低的热导率,足够高热膨胀系数,温度高于1400度相位稳定性,稳定孔隙形态、化学和机械的兼容性与底层层[6]。因此,重视补偿zirconia-containing材料的力学性能损失通过合并其他分散体[7]。这可以保持良好的韧性和强度。热导率的增加引起的涂层致密化,由于增加了操作温度是另一个重要的问题,它揭示了需要材料sinterability较低温度升高。 These materials should substitute YSZ for long-term high temperature applications due to common problems with YSZ (e.g., dramatic aging at temperatures above 1100 oC and post sintering, which reduces the thermal conductivity). Since, oxygen diffusivity of zirconia increases with temperature and leads to constant oxidation of the bond layer and consequently failure of the TBCs in operation. Materials with lower oxygen diffusivity are required as well [8]. Lanthanum magnesium hexaaluminate (LaMgAll1O19), with a magnetoplumbite crystal structure and a plate-like grain structure have the potential to be applied as material of TBCs. Although, the thermal conductivity of (LaMgAll1O19)(0.8–2.6Wm−1 K−1) is to some extent higher than that of YSZ (0.6–2.3Wm−1 K−1), however its low Young’s modulus, low sinterability, superior structural, thermochemical stability up to 1400oC, stable pore structure, and lower oxygen diffusivity, draw attentions to investigate (LaMgAll1O19) as a candidate material for TBCs [9-12].The aim of this study is to use tartaric acid gel method, in order to achieve fully crystallized LaMgAl11O19 oxide at relatively low temperature.

二世。实验

酒石酸合成LaMgAll1O19前兆方法应用。酒石酸前体的水溶液的制备技术包括所需的阳离子,在溶液中阳离子的螯合的酒石酸,提高溶液的温度,直到形成前体。纯的化学成绩,硝酸铝(Al(3号)3、硝酸镧(La(3号)3、氯化镁(MgCl2),在化学计量的酒石酸作为起始原料。La-Mg-Al溶液的混合物,首先准备然后热板电磁搅拌器搅拌15分钟,紧随其后的水溶液中酒石酸的混合物搅拌。然后,80°C的解决方案是蒸发常数搅拌直到干燥,一夜之间,再干100 oc。获得的干粉末铝酸前体。镧hexaaluminate (LaMgAll1O19)溶胶-凝胶法合成的粉末在1100°C和煅烧方法2 h展览一个hexaaluminate阶段。溶胶-凝胶法和焙烧方法5-30μm的粒度,并表现出一定程度的集聚。un-annealed前体进行了差热分析与升温速率在10摄氏度/分钟; between room temperature and 1200oC. The measurements were performed in a current of nitrogen atmosphere. Phase composition and structure was determined using X-ray diffraction (XRD) analysis. The analyses were performed on a Brucker axis D8 diffractometer using Cu-Kα ( λ= 1.5406) radiation and secondary monochromator in the range 2θ from 100 to 700. Then, identity of the present phases was determined by matching the experimental pattern with standards compiled by the Joint Committee on Powder Diffraction Standards (JCPDS). Spectra of FT-IR of lanthanum magnesium hexaaluminate, LaMgAll1O19,at different temperatures (1100, 1200 and 1300 oC) were recorded on a Bruker FT-IR spectrometer equipped without using potassium bromide discs and with a resolution of 4 cm-1 40 scans .The morphology of the synthesized particles was directly imaged and determined using scanning electron microscopy (SEM,JSM-5400). Qualitative analysis for the different elements in the powders was used to clarify the distribution of each element of La, Mg, Al and O. by Energy Dispersive X-ray spectroscopy (EDX).

三世。结果和讨论

3.1。红外光谱
加热父样本(公式1)在温度从300到580 oC 1小时。(图1)导致的乐队碳酸盐/羧酸盐地区的增长。1410 cm - 1的宽带是归因于ν3振动mono-dentate碳酸盐(13、14)。弱吸收在2900、2800和2600 cm - 1与乐队一起在1500 cm - 1是典型的酒石酸物种(13、14)。前三个乐队之间由于费密共振ν(CH)基本和羧酸盐地区或色彩的乐队组合。酒石酸νas(首席运营官)伸缩振动的物种是定位在1500 cm - 1,而δ(CH)频率一致的低频分量ν3 monodentate碳酸盐的振动在1410 cm - 1。carbonate-carboxylate乐队的强度显著增加在300 - 580摄氏度的温度下(图1)。在这种情况下采取的光谱包含广泛吸收3700 - 2900 cm - 1地区对应水晶水分子。傅立叶变换红外光谱图2 magnesiumhexaaluminate镧,LaMgAll1O19,记录在不同的温度下(1100年、1200年和1300年oC)。原位红外光谱测量;一个示例的镧镁hexaaluminate煅烧在1100 oC,在1600 - 4000厘米−1的范围。 The spectrum as shown in (Fig. 2) has no absorption peaks detected concerning of CO2 and H2O. By comparing the standard spectra of La2O3, MgO and Al2O3, the absorption peaks of LaMgAll1O19 powder are indexed as shown in Fig. 2. Those peaks are detected at (743 and 689) cm-1, (657 and 518) cm-1, and (457 and 419) cm−1 for the MgO, La2O3 and Al2O3, respectively. However, the absorption peaks of the LaMgAll1O19 before thermal treatment are weak and broadened, showing a character of non-perfect crystallization which is consistent with the XRD result. After thermal treatment, the re-crystallization was finished and its spectrum is very similar to that of the powder LaMgAll1O19.
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3.2。热分析
为了理解热分解LaMgAll1O19compound的形成;热gravimetricdifferential热分析和差示扫描量热(TG-DTA-DSC)进行少量的(La(3号)3. mgcl2.11al(3号)3。nC4H6O6]父样本,结果显示在图3。减肥的样品有三个分解步骤从180年开始,300年和400年oC,分别导致总重量大约40%的损失。首次亏损可能归因于吸附水分的损失。其他两个步骤最可能的原因是二氧化碳的损失和有机气体(甲烷、乙烷或乙炔)物种在初步的温度下。在空气气氛和高温氧化物陶瓷与H2反应(酒石的有机形式)和氢氧化物种的形成是可能的。氢氧化物种的分解温度在洛杉矶(OH) 3毫克(OH) 2和Al (OH) 3是350 - 580 oC (15), 350 oC(16),和300 - 420 oC(15、16),分别。碳酸盐物种的分解发生在一些更高的温度,例如,670 - 810摄氏度的水(二氧化碳)3(15),和350 - 900 oC 2.毫克(OH)氧化物(15)。在此,碳酸盐的热分解技术通常被认为在两个主要步骤之间的中间阶段父母加合物(La(3号)3. mgcl2.11al(3号)3。nC4H6O6](公式I)和镧镁hexaaluminate, LaMgAl11O19。图3展示了一个减肥的父过程中样本。 As the temperature increased between 200 to 600 oC (DSC = 400 oC) rapid dropped in the weight loss; according to formation of carbonate compound, La2(CO3)3.Mg(OH)2.MgCO3.11Al2(CO3)3, which escaped as a volatile gases like carbon mono and dioxide. Moreover, the sample weight seemed to be constant after the temperature reached 580 oC (a calcinations point). It signifies that the process was already done and the target compound of LaMgAl11O19 was formed successfully with 60% and a totally weight loss of 40%. The assumption for the preparation of lanthanum magnesium hexaaluminate was supported by the analysis that has been
稍后将介绍使用XRD和完成。母体化合物的热分解的步骤可以归纳为如下方程;
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3.3。动力学的研究
近年来已经有越来越浓的兴趣确定固态非等温热分解反应的rate-dependent参数TG曲线分析。几个方程(17-22)已经被提议作为分析TG曲线和动力学参数的获取值。许多作者]17 - 21(区间已经讨论了这种方法在传统的等温方法的优点。的速度分解过程可以被描述为两个独立的函数的乘积的温度和转换[18],使用
dα/ dt = k (T) f(α)Eq。1
其中α是分式分解在时间t, k (t)是依赖于温度的功能和f(α)转换函数依赖的机制分解。它已经建立的温度依赖函数k (T)是阿伦尼乌斯的类型,可以视为速率常数k。
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g(α)是α的函数依赖于反应的机制。许多技术已被用于评估温度积分。最常用的方法为这个目的弗里曼和卡罗尔的微分方法[17]积分法的外套和雷德芬[19],霍洛维茨的近似方法,Metzger [22]。
在目前的调查;一般的热行为2 (La(3号)3. mgcl2.11al(3号)3.19 c4h6o6]的稳定范围,峰值温度和动力学参数的值,如图4和表1所示。动力学参数的计算使用以下方法和这些方法得到的结果进行比较。以下两种方法在简短的讨论。
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考虑,在加热固体(复合)产生一个新的固体(碳酸盐)和气体产品。因此,一个¯„S值是“大系统”,不仅产品的主要分解过程。因此,整个¯„S值可以是积极的,熵的变化的结果气体和固体产品(在最后一个情况下,组建一个新的晶体晶格)。自洛杉矶(III), Mg (II)和阿尔•(3)展览仔细壳,Ea价值越高2 (La(3号)3. mgcl2.11al(3号)3.19 c4h6o6]表明一个小阳离子平均共价半径的0.772埃可以稳定(提供最稳定的晶体点阵)最有效的方式与三种金属离子化合物。
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3.4。XRD分析
XRD和几个样品进行接触了各种温度,如图5所示。峰的强度是不同的;根据煅烧温度。在温度达到1000度,没有任何锋利的明显的衍射峰检测到,因此,没有任何晶体的形成阶段,所有的材料都不是很固定。当焙烧温度提高到1100 oC,反思与magentoplumbite阶段出现,只在x射线衍射光谱特性。这些衍射峰属于纯单相hexaaluminate LaMgAll1O19 (JCPDS 26 - 0873)。峰值在1200和1300 oC更强烈,这显然归因于结晶良好的粒子LaMgAll1O19化合物(9 - 12)。
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3.5。扫描电镜检查
扫描电镜的图像考试是图6所示。可以看出,样本1000 oC的温度下退火2小时由随机LaMgAll1O19粉末的形状不规则。随着退火温度的增加到1100 oC,粉显然是各向异性的晶体生长。此外,晶体结构大血小板——谷物、hexaaluminates的特征。一个可能的解释是,使用酒石酸方法表现出细和well-crystalline粒子在这个相对较低的煅烧温度。其他重要信息的x射线地图的元素镧镁、铝和氧气,如图7所示。图像的图描绘同质分布成分的样品退火在1100 oC。通常使用EDS映射为了说明不同元素的分布的阶段。然而,EDS映射不相关的粒子形状的阶段。介绍了在这种情况下,EDS对地图、为了证明hexaaluminate的元素的均匀分布在整个标本。
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四。结论

镁代替hexaaluminate镧(LaMgAll1O19)合成了一个共同沉淀方法,使用酒石酸作为前体。XRD模式表明,几乎所有的准备样品仍非晶在10000 c以下。纯单晶阶段LaMgAll1O19成立在11000 c。酒石酸的使用技术提高罚款和well-crystalline粒子的增长以相对较低的煅烧温度。因此,合成LaMgAll1O19粉的微观结构可能是一个有前途的材料涂层的应用程序。

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