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研究与评述:生物学研究雷竞技苹果下载杂志gydF4y2Ba

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ISSN: 2322 - 0066gydF4y2Ba

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微生物诱导合成具有高紫外光催化活性的羟基磷灰石降解四环素gydF4y2Ba

Ting曾gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，闫玉杰gydF4y2Ba1gydF4y2Ba沈娟gydF4y2Ba1gydF4y2Ba*gydF4y2Ba陈柯gydF4y2Ba1gydF4y2Ba、唐宓gydF4y2Ba1gydF4y2Ba，郭志成gydF4y2Ba2gydF4y2Ba谭必胜gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba金波gydF4y2Ba1gydF4y2Ba

1gydF4y2Ba西南科技大学材料科学与工程系，四川绵阳;gydF4y2Ba

2gydF4y2Ba西南科技大学纳米技术系，绵阳;gydF4y2Ba

3.gydF4y2Ba中国工程物理研究院化学材料研究所材料科学与工程系，绵阳gydF4y2Ba

*通讯作者:gydF4y2Ba
胡安沈gydF4y2Ba
材料科学与工程系，gydF4y2Ba
西南科技大学，gydF4y2Ba
四川绵阳621010;gydF4y2Ba
中国gydF4y2Ba
电子邮件:gydF4y2Ba (电子邮件保护)gydF4y2Ba

收到:gydF4y2Ba2022年4月13日，稿件号工作- 22 - 55712;gydF4y2Ba编辑分配:gydF4y2Ba2012.4.18 - 2012.4.18JOB-22 - 55712 (PQ);gydF4y2Ba综述:gydF4y2Ba2012.03 - 2012.05, QC号工作- 22 - 55712;gydF4y2Ba修改后:gydF4y2Ba2022年5月12日，稿件号JOB-22 - 55712 (R);gydF4y2Ba发表:gydF4y2Ba20-May- 2022, DOI: 10.4172/2322- 0066.10.5.003。gydF4y2Ba

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摘要gydF4y2Ba

新材料越来越多，但对单相材料开发利用的研究却被忽视。利用细菌诱导法制备了高比表面积多孔羟基磷灰石(BI-HA)。采用bruauer - emmet - teller (BET)仪、x射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对纳米复合材料的表面结构和形貌进行了表征。结果表明，所制得的BI-HA粉体具有多孔形态，由具有(100)晶面的纳米颗粒组成。通过光催化降解盐酸四环素(TC)，考察了不同透明质酸样品的光活性。具有(100)晶面的HA在60 min内的光催化活性明显增强(75.33-86.43%)。结合实验和DFT计算，具有(100)晶面的BI-HA对TC的光降解表现出较好的光催化性能。本研究为制备用于废水处理的高性能非金属光催化剂提供了思路。gydF4y2Ba

关键字gydF4y2Ba

羟磷灰石;细菌诱导;光催化;盐酸四环素;密度泛函理论gydF4y2Ba

介绍gydF4y2Ba

四环素作为一种新的水污染来源，经常从地下水、地表水和污水处理系统中检测到。对水体造成“伪持久性”污染，导致耐药病原菌增多，引起广泛关注[gydF4y2Ba1gydF4y2Ba-gydF4y2Ba3.gydF4y2Ba]。近年来，物理化学法、生物处理法、化学处理法等都被用于废水中TC的去除[gydF4y2Ba4gydF4y2Ba，gydF4y2Ba5gydF4y2Ba]。其中，光催化技术作为一种先进的氧化技术，具有利用阳光的潜在优势和处理效率高的优点，用于难降解有机污染物的处理[gydF4y2Ba6gydF4y2Ba-gydF4y2Ba8gydF4y2Ba]。然而，利用光催化技术降解抗生素的报道并不多，因此有必要加大探索利用光催化技术处理抗生素废水的力度[gydF4y2Ba9gydF4y2Ba，gydF4y2Ba10gydF4y2Ba]。gydF4y2Ba

羟基磷灰石(Hydroxyapatite, HA)是骨和牙釉质的主要无机成分，具有良好的生物相容性、安全无毒等优点，在生物医用材料中应用广泛[j]。gydF4y2Ba11gydF4y2Ba-gydF4y2Ba13gydF4y2Ba]、药物携带者[gydF4y2Ba14gydF4y2Ba，gydF4y2Ba15gydF4y2Ba]和催化剂[gydF4y2Ba16gydF4y2Ba，gydF4y2Ba17gydF4y2Ba]。同时，由于HA制备工艺简单、成本低，在催化剂载体、水体修复等领域也得到了广泛的应用。然而，由于其电荷传输差、氧化还原反应动力学慢、载流子迁移率低，其光催化活性仍远低于预期。因此，开发一种改进HA电荷动力学的改性策略对于实现高性能HA至关重要[gydF4y2Ba18gydF4y2Ba-gydF4y2Ba22gydF4y2Ba]。目前，已有几种改性策略被证明可以提高HA的光催化效率，包括材料设计和制备[gydF4y2Ba18gydF4y2Ba]，助催化剂沉积[gydF4y2Ba19gydF4y2Ba]和元素掺杂[gydF4y2Ba22gydF4y2Ba-gydF4y2Ba24gydF4y2Ba]。一些研究小组已经报道了通过控制羟基磷灰石的制备条件，合成的透明质酸具有更好的有机染料降解性能。Nathanael等人制备了TiOgydF4y2Ba2gydF4y2Ba羟基磷灰石与Ti(OH)高速离心重力混合制备-HAP复合材料gydF4y2Ba4gydF4y2Ba胶体(gydF4y2Ba25gydF4y2Ba]。与羟基磷灰石或TiO比较gydF4y2Ba2gydF4y2Ba复合催化剂单独置于紫外光下。对甲基橙有较好的降解能力[gydF4y2Ba26gydF4y2Ba]利用羟基磷灰石在紫外光下降解钙镁指标，可去除92%的COD，提高染料废水的可生化性[gydF4y2Ba26gydF4y2Ba]。他们认为紫外线照射可以改变PO的电子结构gydF4y2Ba4gydF4y2Ba3 -gydF4y2Ba在羟基磷灰石表面生成氧空位和活性OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba，然后降解染料分子。羟基磷灰石复合光催化剂降解污染物的研究虽然取得了一定的进展，但也存在一些不足。例如，羟基磷灰石只能作为载体，在光催化过程中只起辅助作用。羟基磷灰石复合催化剂的制备工艺复杂，结构不稳定。一般情况下，所制备的复合催化剂只能在紫外线照射下使用。虽然贵金属的引入可以提高复合材料的可见光活性，但也增加了制造成本。基于不同表面活性羟基磷灰石的特性，开发高活性羟基磷灰石光催化剂具有一定的理论意义和实用价值。gydF4y2Ba

本研究首先采用一种新的细菌诱导方法制备了透明质酸颗粒。研究了羟基磷灰石颗粒的晶体结构、形态特征和比表面积，并研究了所制备的羟基磷灰石颗粒在紫外光下对四环素(TC)降解的光催化作用。这种合成方法不同于传统的合成方法。枯草芽孢杆菌可释放磷酸酶控制磷灰石矿化。获得了大量细孔、高比表面积的HA晶体材料。HA本身具有良好的光催化活性，不需要添加其他光敏材料来增强其光催化性能。此外，还初步探讨了透明质酸晶体形态特征与光催化活性之间的内在关系。本工作为提高HA的光催化活性提供了一种简便的方法，也加深了对磷酸盐光催化剂光催化机理的认识。gydF4y2Ba

材料与方法gydF4y2Ba

材料gydF4y2Ba

二水磷酸苯二钠(CgydF4y2Ba6gydF4y2BaHgydF4y2Ba5gydF4y2Ba阿宝gydF4y2Ba4gydF4y2BaNagydF4y2Ba2gydF4y2Ba.2HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO)从Aladdin (Shanghai, China)， CaCl获得gydF4y2Ba2gydF4y2BaHCl、NaCl、NaOH购于中国四川科隆化工有限公司，均为分析级。酵母粉和蛋白胨购自北京奥博兴生物科技有限公司，均为生物试剂。gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba购于中国普通微生物培养收藏中心。所有实验均使用去离子水。gydF4y2Ba

方法gydF4y2Ba

羟基磷灰石的合成:gydF4y2BaHA的合成步骤如下。第一步，制备Luria-Bertani (LB)液体培养基，并进行高压蒸汽灭菌。第二步，激活gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba接种于LB培养基(V/V=10%)中，得到不同浓度的菌液。最后一步，CaClgydF4y2Ba2gydF4y2Ba和CgydF4y2Ba6gydF4y2BaHgydF4y2Ba5gydF4y2Ba阿宝gydF4y2Ba4gydF4y2BaNagydF4y2Ba2gydF4y2Ba(Ca/P=1.67)在室温下完全溶解于去离子水中，并进行灭菌。将得到的溶液在干净的台架下加入上述菌液中，在37℃空气浴振荡器中培养12 h，用乙醇和去离子水洗涤，冷冻干燥24 h。gydF4y2Ba

描述:gydF4y2Ba通过x射线粉末衍射(XRD)测定产物的晶体结构;DMAX1400;Rigaku;日本)与Cu Kα辐射，2θ=3-80°。利用扫描电子显微镜(SEM)获得了颗粒形貌和产物的图像;tm - 4000;日立公司;日本)和透射电子显微镜(TEM;蔡司Libra 200FE;德国)。 Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR; Nicolet-6700; PerkinElmer; America) in transmittance mode was used within the range of 400–4000 cm－1gydF4y2Ba识别官能团。在液氮温度下，用自动表面积和孔隙度分析仪(AUTOSORB-1-C, Quantachrome, America)测量氮气吸附-解吸等温线。利用BJH理论从等温线的吸附分支推导出了孔隙大小的分布。采用激光粒度分析仪(90 +;布鲁克海文仪器公司;美国)。采用Zeta电位分析仪Zeta电位(zetaPALS;布鲁克海文国家实验室;美国)。gydF4y2Ba

光催化实验:gydF4y2Ba在300w汞灯下测定了制备的HA样品的TC降解活性。通常，13.0 mg催化剂分散在50 mL含TC的水溶液中，初始浓度为10 mg LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba。将混合溶液置于反应器中，在黑暗环境下磁力搅拌30min，达到吸附与解吸平衡。在给定的时间间隔内，每15分钟取出5ml溶液，离心(4000转/分，5分钟)以去除催化剂。然后用紫外-可见光谱仪测定上清液的浓度。gydF4y2Ba

计算的细节:gydF4y2Ba所有DFT计算均使用Vienna Ab initio Simulation Package (VASP)进行。采用PBE泛函的广义梯度近似(GGA)求解非局部交换相关能。所有计算均采用Ueff=5.0 eV的DFT方法[gydF4y2Ba27gydF4y2Ba]。采用600 eV的动力学截止能，采用2 × 2 × 3 k点网格对布里渊区积分进行采样。在所有原子的作用力小于0.03 eV/Å时，认为结构优化是收敛的，能量收敛的标准设为1 × 10gydF4y2Ba−5gydF4y2Ba电动汽车。gydF4y2Ba

结果与讨论gydF4y2Ba

材料表征gydF4y2Ba

介绍了BI-HA合成的机理gydF4y2Ba图1gydF4y2Ba。利用扫描电镜(SEM)和透射电镜(HR)研究了制备样品的形貌。gydF4y2Ba图1gydF4y2Ba显示了产品的SEM图像。gydF4y2Ba图2a和2bgydF4y2Ba结果表明，当CagydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度分别为0.01和0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba。当CagydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba在美国，这些薄片被组合成均匀的多孔形状，表面粗糙(gydF4y2Ba图2 cgydF4y2Ba）.同时，CagydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度为0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba（gydF4y2Ba图2 dgydF4y2Ba)，得到的BI-HA具有多孔形态，由纳米颗粒组成。纳米颗粒的TEM和HRTEM图像gydF4y2Ba图2 dgydF4y2Ba显示在gydF4y2Ba图2e和2fgydF4y2Ba。形貌呈片状，由纳米颗粒组成。0.27 nm的晶格间距与BI-HA (gydF4y2Ba图1gydF4y2Ba和gydF4y2Ba图2 a-2dgydF4y2Ba）.gydF4y2Ba

biology-synthesisgydF4y2Ba

图1:gydF4y2Ba诱导BI-HA产物合成机理的研究gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

biology-calciumgydF4y2Ba

图2:gydF4y2Ba不同钙离子浓度下制备的BI-HA的SEM图像:(a) 0.01 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(b) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(c) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(d) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba。钙离子浓度为0.10 mol L时制备的BI-HA的TEM (e)和HRTEM (f)图像gydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

用x射线衍射(XRD)对催化剂的晶体结构进行了深入研究。研究了不同Ca条件下产物的XRD谱图gydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba浓度显示在gydF4y2Ba图3gydF4y2Ba。的特征峰gydF4y2Ba图3 a-3dgydF4y2Ba根据JCPDS卡(NO. 1)与BI-HA保持一致。09-0432)，从而表明该产品已成功转化为BI-HA。（gydF4y2Ba图3b和图3cgydF4y2Ba)呈现标准卡的特征峰，且强度增大，说明高浓度的菌液有利于BI-HA的产生。这一现象可以解释为代谢过程中产生的磷酸酶gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba［gydF4y2Ba28gydF4y2Ba]。苯基磷酸二钠作为底物，缓慢释放POgydF4y2Ba4gydF4y2Ba3 -gydF4y2Ba在磷酸酶的作用下分解成溶液。然后是POgydF4y2Ba4gydF4y2Ba3 -gydF4y2Ba和CagydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba在合适的条件下反应形成多孔的双羟基透明质酸晶体(gydF4y2Ba图3gydF4y2Ba）.gydF4y2Ba

biology-concentrationsgydF4y2Ba

图3:gydF4y2Ba不同钙离子浓度下制备的BI-HA的XRD谱图:(a) 0.01 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(b) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(c) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(d) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

给出了不同细菌浓度下二水合苯基磷酸二钠及其产物的红外光谱gydF4y2Ba图4。图4一gydF4y2Ba示C的FT-IR光谱gydF4y2Ba6gydF4y2BaHgydF4y2Ba5gydF4y2Ba阿宝gydF4y2Ba4gydF4y2BaNagydF4y2Ba2gydF4y2Ba。gydF4y2Ba2gydF4y2BaHgydF4y2Ba2gydF4y2BaO.在3105 ~ 2900 cm范围内发现了单取代苯的CH拉伸模式gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba。1596、1489和1238 cm波段gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba被指定为苯环拉伸模式。在1159和1115 cm处观察到条带gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba被分配到不对称伸缩振动。1009和995 cm波段gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba被分配到POgydF4y2Ba4gydF4y2Ba对称伸缩振动。条带位于886,763和734 cm处gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba为苯基环的面外CH变形[gydF4y2Ba29gydF4y2Ba]。相比之下,gydF4y2Ba图4一gydF4y2Ba的吸附带gydF4y2Ba图4 b-4egydF4y2Ba不符合gydF4y2Ba图4一gydF4y2Ba。BI-HA特征峰出现在FT-IR光谱中gydF4y2Ba图4b和4egydF4y2Ba。在c、a、3434和1633 cm处有较宽的吸收带gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba都归因于被吸附的水。吸收峰位于1427 cm处gydF4y2Ba1gydF4y2Ba可能是由水溶液或空气中的二氧化碳引起的。峰在1113 (ν3)， 1092 (ν3)， 963(ν1)， 602 (ν4)和564厘米gydF4y2Ba−1gydF4y2Ba(ν4)为PO的特征波段gydF4y2Ba4gydF4y2Ba3−gydF4y2Ba。这一现象说明了加法gydF4y2Ba枯草芽孢杆菌gydF4y2Ba溶液有利于BI-HA产物的形成(gydF4y2Ba图4gydF4y2Ba）.gydF4y2Ba

biology-phenylgydF4y2Ba

图4:gydF4y2Ba(a)不同钙离子浓度(a)、(b) 0.01 mol L制备的(a)二水合苯磷酸二钠和BI-HA的FT-IR光谱gydF4y2Ba1gydF4y2Ba(c) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(d) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(e) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

如gydF4y2Ba图5gydF4y2Ba考察了产物的吸脱氮等温线和孔径分布曲线。根据IUPAC的分类，所有的等温线gydF4y2Ba图5 a-5dgydF4y2Ba归为IV型和H3型滞回环，从而证实了中孔的存在。gydF4y2Ba图5 a1-5d1gydF4y2Ba结果表明，孔隙大小分布不规则，由中孔和微孔混合组成。Ca的浓度gydF4y2Ba2 +gydF4y2Ba从0.01 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba到0.1 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba，产品的比表面积从133.8 m变化gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba， 173.8米gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba， 196.7米gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba，至73.61米gydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba。同时，根据总孔隙和介孔体积分析，产物的孔隙结构以介孔为主(gydF4y2Ba图5gydF4y2Ba）.gydF4y2Ba

biology-desorptiongydF4y2Ba

图5:gydF4y2Ba不同钙离子浓度下制备的BI-HA的氮吸附、脱附等温线及相应的BJH孔径分布曲线:(a, a1) 0.01 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(b, b1) 0.03 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba， (c, c1) 0.05 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba(d, d1) 0.10 mol LgydF4y2Ba1gydF4y2Ba。gydF4y2Ba

光催化降解TCgydF4y2Ba

为了评价不同合成BI-HA粉末的光催化活性，在紫外光照射下测试了BI-HA1、BI-HA2、BI-HA3和BI-HA4对TC的降解效果。首先，由于制备的羟基磷灰石样品的比表面积较大，研究了暗反应条件下75分钟的C/C0比。如图所示gydF4y2Ba图6gydF4y2Ba在黑暗中，制备的光催化剂对TC的吸附量低于22%，表明TC在这些样品上的吸附能力相对较差。在紫外光照射下，空白实验测试显示，TC的自降解几乎可以忽略不计，如图gydF4y2Ba图6 bgydF4y2Ba。BI-HA光催化剂对TC的降解具有良好的光催化活性(60 min为74.4~86.4%)。其中，BI-HA4在60 min后的光催化效率最高(86.4%)。gydF4y2Ba图6gydF4y2Ba）.gydF4y2Ba

biology-degradationgydF4y2Ba

图6:gydF4y2Ba制备的催化剂对TC的暗反应(a)和光催化降解(b)gydF4y2Ba方程gydF4y2Ba。gydF4y2Ba方程gydF4y2Ba

可能的光催化机理gydF4y2Ba

因此，发展光催化材料已成为一项重要的要求。从天然无机材料到有机聚合物，各种类型的材料在从溶液中降解TC方面受到了极大的关注[gydF4y2Ba30.gydF4y2Ba，gydF4y2Ba31gydF4y2Ba]。这项研究不同于以往的综合思想。采用一种新的模拟自然界微生物生物矿化的合成方法，获得了具有较大比表面积的羟基磷灰石晶体(gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba）.它由纳米级的超细颗粒及其密集的聚集体(gydF4y2Ba图2gydF4y2Ba）.在紫外光照射下，通过光催化降解TC, BI-HA样品的光催化性能得到增强。结构对太阳能的吸收和光生电子-空穴对的转移有很大的影响。HRTEM结果表明，合成的BI-HA纳米颗粒的血小板晶体生长方向为(100)。为了比较TC与(100)或(001)晶面HA样品的光催化降解效果，我们选择了不同的HA样品进行TC光降解实验(gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba）.如图所示gydF4y2Ba图7gydF4y2Ba不同晶体结构和形态的透明质酸光催化剂表现出不同的光催化活性。具有(100)晶面的HA光催化活性明显增强(75.33-86.43%)，而具有(001)晶面的HA光催化降解效率较差(18.0%，60 min)。由此可见，制备的BI-HA4具有较高的降解能力，从而说明具有(100)晶面、特定形貌和特定表面的BI-HA4在光催化活性方面具有重要意义(gydF4y2Ba表1gydF4y2Ba） (gydF4y2Ba图7gydF4y2Ba）.gydF4y2Ba

HA合成法gydF4y2Ba 比表面积(mgydF4y2Ba2gydF4y2BaggydF4y2Ba1gydF4y2Ba）gydF4y2Ba 晶体生长晶面gydF4y2Ba 光催化值(%)gydF4y2Ba 形态gydF4y2Ba 合成方法参考文献gydF4y2Ba
细菌诱导法(BI-HA)gydF4y2Ba 73.61gydF4y2Ba (100)gydF4y2Ba 86.43gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 目前的工作gydF4y2Ba
双界面扩散法(DID-HA)gydF4y2Ba 188.5gydF4y2Ba (100)gydF4y2Ba 75.33gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba 夏等人。2019gydF4y2Ba
水热法(Hy-HA1)gydF4y2Ba 130.8gydF4y2Ba (100)gydF4y2Ba 80.14gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Qi et al. 2016gydF4y2Ba
水热法(Hy-HA2)gydF4y2Ba 一个Œ¶gydF4y2Ba (001)gydF4y2Ba 54.77gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Qi et al. 2015gydF4y2Ba
硬模板法(HT-HA1)gydF4y2Ba 球形的gydF4y2Ba
201.3gydF4y2Ba		 (001)gydF4y2Ba 55.72gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Xia et al. 2018gydF4y2Ba
硬模板法(HT-HA2)gydF4y2Ba 杆状gydF4y2Ba
190.9gydF4y2Ba		 (001)gydF4y2Ba 47.20gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Xia et al. 2018gydF4y2Ba
硬模板法(HT-HA3)gydF4y2Ba Block-shapedgydF4y2Ba
106.3gydF4y2Ba		 (001)gydF4y2Ba 51.70gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Xia et al. 2018gydF4y2Ba
双表面活性剂法(DS-HA)gydF4y2Ba 一个Œ¶gydF4y2Ba (001)gydF4y2Ba 20.76gydF4y2Ba 方程gydF4y2Ba Chen et al. 2020gydF4y2Ba

表1。gydF4y2Ba不同形态羟基磷灰石的光催化价值及比表面积的比较。gydF4y2Ba

biology-morphologiesgydF4y2Ba

图7:gydF4y2Ba不同晶型结构的透明质酸催化剂光催化降解TC的研究。gydF4y2Ba方程gydF4y2Ba

在HA的作用下，紫外光激发HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO或OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba使周围空气中的分子产生•OHgydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba和•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba。紫外激发后，电子转移到O上gydF4y2Ba2gydF4y2Ba形成•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba，而•OHgydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba可能是由于•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba和HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO.这些自由基能有效分解四环素等，生成一氧化碳gydF4y2Ba2gydF4y2BaHgydF4y2Ba2gydF4y2BaO和其他碳氢化合物。gydF4y2Ba

在HA的催化下，四环素会发生如下反应:gydF4y2Ba

HA +gydF4y2BahνgydF4y2Ba→哈•gydF4y2Ba

Ha•+ ogydF4y2Ba2gydF4y2Ba→ha +•ogydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba

OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba+ HgydF4y2Ba2gydF4y2BaO→•oh⠒gydF4y2Ba

OHA¢€’+•OgydF4y2Ba2gydF4y2Ba一个¢€’gydF4y2Ba+ TC→降解产物(COgydF4y2Ba2gydF4y2Ba， cnn等)gydF4y2Ba

我们知道光致电子/空穴在很大程度上取决于光催化剂的能带结构和电子态密度(DOS) [gydF4y2Ba32gydF4y2Ba，gydF4y2Ba33gydF4y2Ba]。如图所示gydF4y2Ba数字8gydF4y2Ba和gydF4y2Ba8 bgydF4y2Ba， HA的价带(VB)主要由O贡献gydF4y2Ba-gydF4y2Ba费米能级以下的2p轨道，而传导带(CB)归属于CgydF4y2Ba一个gydF4y2Ba－4gydF4y2Ba年代gydF4y2Ba轨道高于费米能级。然而，由于交换相关函数的导数不连续，带隙(EgydF4y2BaggydF4y2Ba)的数值被低估[gydF4y2Ba34gydF4y2Ba-gydF4y2Ba42gydF4y2Ba]。HA(100)的存在有效地减小了带隙。与HA(001)比较gydF4y2Ba图8gydF4y2Ba， HA(100)的VB宽度增大。因此，HA(100)中光致电子的分离会增强，说明其具有较好的光催化氧化能力(gydF4y2Ba图8gydF4y2Ba）.gydF4y2Ba

biology-densitygydF4y2Ba

图8:gydF4y2Ba(a) HA(001)和(b) HA(100)的总状态密度(DOS)和预测状态密度(PDOS)。能量为零处的虚线表示费米能级。gydF4y2Ba

结论gydF4y2Ba

采用枯草芽孢杆菌诱导法制备了具有特殊花状结构的透明质酸光催化剂。所制得的BI-HA具有片状自组装的多孔形态，其平均粒径为0.66 μm，具有较高的比表面积。对于具有(100)晶面的BI-HA，其光催化性能较好。HA上的高活性位点使其成为降解TC的有效光催化剂(86%以上)。具有(100)晶面的BI-HA粉末表现出明显的光催化活性，证实了其在水净化中的实际应用。gydF4y2Ba

致谢gydF4y2Ba

国家自然科学基金项目(No. 21201142)、四川省科技发展基础研究项目(No. 2019YJ0355)、四川省杰出青年科技人才计划项目(No. 19JCQN0085)、总装备部预研重点项目(No. 6140720020101)、国防科技基金项目(No. 6140720020101)资助。JSJL2016404B002)。gydF4y2Ba

参考文献gydF4y2Ba

全球科技峰会gydF4y2Ba